上海高級研究所氧化石墨烯骨架膜研究進展

上海高級研究所氧化石墨烯骨架膜研究進展

近年來，中國科學院低碳轉(zhuǎn)化科學與工程重點實驗室和上海理工大學低碳能源聯(lián)合實驗室在氣相小分子篩用自組裝氧化石墨烯骨架復合膜方面取得了進展。

單層氧化石墨烯（Go）堆積形成的二維層間納米通道具有材料易得、制備簡單、性能優(yōu)越等優(yōu)點，已成為膜科學技術(shù)中的一個重要熱點。分離目標涵蓋了氣體、液體和脫鹽領(lǐng)域，隨著研究的深入，Go基底膜突出了兩個主要問題：一是如何精確調(diào)整二維通道的大小，以滿足不同物體（特別是小分子）的分離需要；二是如何有效地增強夾層。ER的相互作用力和強度，提高了膜的可用性。

Go基膜與沸石膜具有不同的內(nèi)強相互作用。Go基膜的本體相主要是π-π鍵和氫鍵。Go基膜的機械強度較低，分子在分離過程中容易擴大層間距，從而影響分離性能和穩(wěn)定性，用含Go氧基團作錨定劑共價結(jié)合是提高碳層間相互作用的最直接有效途徑。E通過交聯(lián)分子使碳層通過，從而形成具有層間間距的均勻團塊，為了控制層間間距以滿足小分子篩的需要，交聯(lián)分子需要有多個活性基團，且尺寸越小，越有利于層間間距的控制。

在這項研究中，孫玉涵和曾高峰的團隊選擇了雙NH2和C=S活性末端的硫脲（TU），分子骨架中只有三個原子，還原性弱的硫脲作為交聯(lián)分子，為了獲得均勻連續(xù)的GOF復合膜，團隊首先通過活化反應(yīng)在載體上固定單層。將活性基團接枝到載體表面，通過脫水縮合和親核加成反應(yīng)，周期性地組裝成Tu，并在載體上進行組裝，形成均勻的Tu-Gof復合膜，首次實現(xiàn)了層層自組裝，通過控制條件，使膜的層間間距為F-Tu-Gof膜可精確控制，其厚度可控制在數(shù)十納米范圍內(nèi)，表征結(jié)果表明，將Tu固定在碳層上可大大抑制膜在分離介質(zhì)中的膨脹變形，顯著提高膜的機械穩(wěn)定性。結(jié)果表明，TU-GOF膜對H2有很高的選擇性，如H2/CO2、H2/N2和H2/CH4。對H2的理想選擇性可達200，對H2的滲透速率為10-7摩爾/平方米/秒/帕，這是Go基膜首次在二維層間篩的基礎(chǔ)上實現(xiàn)高效分離H2，其性能遠高于聚合物膜的羅伯遜上限，也優(yōu)于大多數(shù)無機膜。膜。

相關(guān)研究成果發(fā)表在國家自然科學基金、中國科學院青年創(chuàng)新促進會和國家重點納米技術(shù)研究與開發(fā)計劃等先進材料的支持下。

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